Hidrodesoxigenação de molécula modelo utilizando catalisadores de Rh Suportados em TiO E ZRO2Si

Abstract

Este trabalho estudou os catalisadores de Rh suportados em TiO2 e ZrO2Si na reação de hidrodesoxigenação de fenol. Ambos têm sítios oxofílicos (Ti+4 e Zr+4) e são os sítios Ácidos de Lewis; A força da interação entre o átomo de oxigênio e a molécula de fenol com o sítio oxofílico favorece a hidrogenação da carbonila tendendo a formar benzeno. Portanto, a formação de Benzeno provavelmente ocorre pela rota alternativa que envolve a tautomerização do fenol para o intermediário 2,4-ciclohexadien-1-ona. A reação foi realizada em 300 ° C, 1 atm. Havia a formação principalmente de benzeno para ambos os catalisadores, com maior porcentagem para o catalisador de Rh suportado em TiO2 e secundariamente para o de ZrO2Si. Foi atingido uma seletividade máxima de 71% para o catalisador de Rh/ZrO2Si (para um W/F de 0,27) e de 85% para o catalisador de Rh/TiO2 (para um W/F de 0,13). Os testes mostraram que cicloexanona teve maior percentual quando se utilizou o suporte de ZrO2Si. E já nos testes com cicloexanol o suporte de ZrO2Si mostrou maior caráter ácido, com maior rendimento e seletividade ao cicloexeno. A literatura aponta que a sinterização é a maior causa provável para desativação dos catalisadores quando se utiliza catalisadores de Rh e suportes com acidez moderada. O catalisador de Rh/ZrO2Si mostrou menor estabilidade durante as 23 horas de reação.